近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動力學(xué)研究組研究員韓克利團(tuán)隊在制備高質(zhì)量金屬鹵化物鈣鈦礦納米晶方面取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊利用鍺鹵化物作為理想的前驅(qū)體，設(shè)計了更有效、毒性更小的制備高光電性能金屬鹵化物鈣鈦礦納米晶體的新方法，該方法可明顯改善納米晶的光電質(zhì)量。

鉛基和非鉛鈣鈦礦納米晶的三前驅(qū)體合成面臨著相似的挑戰(zhàn)：鹵化物前驅(qū)體的選擇主要局限于有毒且高度易燃的有機(jī)鹵化物，限制了其大規(guī)模應(yīng)用。此外，這些有機(jī)鹵化物制備的大多數(shù)納米晶由于鹵素缺陷，導(dǎo)致其光致發(fā)光性能差。無機(jī)金屬鹵化物可能將金屬陽離子引入鈣鈦礦晶格，從而改變目標(biāo)材料的晶體結(jié)構(gòu)。因此，尋找合適的鹵化物前驅(qū)體是解決上述問題的關(guān)鍵。

該工作中，科研人員提出將全無機(jī)鍺鹽GeX4（X=Cl、Br、I）作為穩(wěn)定且低危險性的鹵化物前驅(qū)體。不同于大多數(shù)其他無機(jī)鹵化物前驅(qū)體，由于Ge鹵化物中鹵素離子的釋放過程易于調(diào)控，有助于增加所得鈣鈦礦納米晶的鹵化物組成，從而減少或消除與鹵化物空位相關(guān)的陷阱態(tài)，因此，GeX4化合物不會將Ge元素傳遞到最終產(chǎn)物中，使得納米晶的發(fā)光強(qiáng)度、熒光壽命、光致發(fā)光量子產(chǎn)率和相穩(wěn)定性都得到明顯改善。理論計算表明，Ge鹵化物在介電環(huán)境和熱力學(xué)中均提供了有利條件，有助于形成尺寸受限的缺陷抑制納米粒子。該研究為制備高質(zhì)量鈣鈦礦納米材料，以及調(diào)整其光電特性提供了可行性路徑。

相關(guān)研究成果以Germanium Halides Serving as Ideal Precursors: Designing A More Effective and Less Toxic Route to High Optoelectronic Quality Metal Halide Perovskite Nanocrystals為題，發(fā)表在《納米快報》（Nano Letters）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金等項目的資助。